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活性炭中氯化物对硝酸盐的选择性吸附
文章作者:ca88亚州城 更新时间:2019-9-3 16:35:13

  活性炭是电吸附过程中最常用的电极材料,例如用电容去离子水进行水脱盐。电容去离子是通过与通常由活性炭制成的带电电极的静电相互作用从水溶液中除去离子的循环过程。在目前的工作中,我们研究了盐混合物对两种不同的一价离子氯离子和硝酸盐的离子选择性。我们在活性炭中进行吸附实验(即,不施加电压),以及电吸附实验(即,基于在两个碳电极之间施加电压)。我们的结果表明,在吸附和电吸附过程中,活性炭除去的硝酸盐比氯化物多得多。在平衡状态下,离子选择性并不强烈依赖于水的组成,而是取决于电容去离子水中的充电电压,在电吸附过程中,离子选择性是时间依赖性的。

  吸附实验:活性炭对硝酸盐具有选择性

  图1显示了没有硝酸盐和氯化物作为活性炭颗粒的微孔中的浓度硝酸盐没有至氯化物溶液中的平衡浓度比。观察到硝酸盐吸附,即氯化物浓度为硝酸盐的三倍。AC的表面化学与官能团的存在有关,所述官能团是酸性基团,主要是含氧基团。这些官能团可以离解或质子化,从而诱导与溶液中的离子的吸引或排斥相互作用。由于离子和官能团之间相互作用的强度对于所有离子都不相同,我们观察到对离子优先吸附的影响。在图1中,我们还显示了四条理论曲线,其描述了溶液中的每种离子与不带电的活性炭之间的相互作用,作为拟合参数。这些结果表明,通常用于制造电容去离子电极的商业活性炭材料具有有利于吸附电容去离子的亲和力。

  图1:在不带电的活性炭粉中吸附。

  初始离子浓度对电容去离子选择性的影响

  图2a和图2b显示了平衡电吸附数据分离因子没有和离子吸附容量作为的函数硝酸盐至氯化物溶液中的浓度比。我们观察到了平衡电吸附数据与离子吸附容量一起增加硝酸盐至氯化物进料溶液中的浓度比。在图2b中,我们看到随着初始增加硝酸盐至氯化物氯-浓度比,浓度之差硝酸盐和氯化物在微孔中增加。然而,在达到平衡之前,优先离子电吸附由初始浓度比确定:溶液中具有最高浓度的离子主要是电吸附的。

  图2:电容去离子中的离子电吸附。

  充电电压对CDI离子选择性的影响

  图3a显示了这一点分离因子随充电电压降低,但亲和效应不会减少很多,并且在高电压下也继续发挥重要作用。充电和离子吸附容量随充电电压的增加而增加。图3d显示充电效率远低于单位,这可以通过在充电步骤开始时从活性炭表面解吸共离子来解释。

  图3:电容去离子中的离子电吸附。

  硝酸盐和氯化物的电吸附:离子选择性由动力学和平衡控制

  图4a显示了硝酸盐浓度连续下降约30分钟,直至达到恒定值,而氯化物浓度仅降低约15分钟。此后,我们观察到了增加氯化物溶液中的浓度,这意味着硝酸盐离子逐渐取代氯化物离子。支持我们优先吸附的研究结果硝酸盐过度氯化物在平衡时,我们还进行了两阶段电吸附实验。我们观察到了增加氯化物浓度,而硝酸盐浓度降低。加入硝酸盐后约15分钟没有3-,我们观察到只有轻微的浓度变化。

  图4:溶液中的阴离子浓度和作为时间函数的分离因子

  在这项工作中,我们提出了硝酸盐和氯离子的吸附和电吸附数据。在平衡时,我们观察到微孔中硝酸盐优先吸附在氯化物上。有几个因素可以促进离子的优先电吸附,例如离子的水合尺寸和离子与活性炭表面之间的相互作用。由于硝酸盐和氯化物的水合尺寸相等,我们得出结论,硝酸盐优先吸附在氯化物上是由于离子与活性炭表面之间的化学相互作用。我们还预测微孔中硝酸盐和氯化物之间的选择性。我们包括一个亲和项来描述硝酸盐优先吸附到微孔中。尽管该亲和项与离子或微孔的任何特定性质无关,但它确实描述了离子与不带电的活性炭颗粒之间的相互作用。我们承认这种相互作用受表面化学和离子性质的影响。

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